本项目来源于西安市科技计划项目-科技创新计划-科技创新人才服务企业项目。本项目采用溶胶-凝胶法，选择多种不同金属M（如Ti、Al、Mg、Ag、Pd、Zr、Ni、Nb、Co等）的前驱化合物，制备了不同金属M 掺杂、不同掺杂量的SiO₂复合溶胶（即M/SiO₂溶胶）和凝胶材料，研究焙烧气氛(空气、N₂气氛等)、焙烧温度和时间、金属和掺杂量的不同等因素对M/SiO₂复合材料物相-化学结构、孔结构、颗粒尺寸和形貌的影响，确定复合膜适宜的焙烧气氛、焙烧温度和时间。在多孔陶瓷支撑体上，将各配方的溶胶依次按浸渍-干燥-焙烧的顺序成膜，研究溶胶稀释倍数、干燥控制剂的添加量以及升温速率等因素对复合膜表面开裂、完整性的影响，并确定其适宜的技术参数，考察涂膜次数、压差、气体温度、气体分子大小、金属的不同和掺杂量、运行时间以及水汽环境等因素对各M/SiO₂复合膜气体渗透分离性能的影响，结合复合膜的微观结构表征，揭示不同M/SiO₂复合膜的气体分离机理和规律，确定金属的适宜掺杂量，筛选出1~2 种适宜H₂/CO₂分离的掺杂金属。将筛选出的1~2 种适宜H₂/CO₂分离的M/SiO2复合膜，在水汽环境中使用过后进行加热再生处理，研究再生后M/SiO₂复合膜渗透分离性能的变化，确定适宜的再生温度，为该复合膜的再生利用提供基础数据。

结果表明：焙烧气氛和焙烧温度对物相结构和化学结构有影响。金属掺杂量的变化对复合材料红外光谱的影响较小，但对XRD图谱有明显影响，掺杂量高时所形成的金属或金属氧化物衍射峰明显，而掺杂量低时则不明显。随着焙烧温度的升高，膜表面接触角呈现出先增大后减小的变化趋势。在焙烧温度达到350℃时，接触角达到最大值。保持M/SiO₂膜疏水性适宜的焙烧气氛为N₂、焙烧温度为350~400℃。制备完整、无开裂的金属/SiO₂复合膜适宜的溶胶稀释倍数为3~7倍，干燥时的适宜温度为25~35℃、湿度为40~75%RH，焙烧时的升温速率宜≤0.5℃ /min。在金属掺杂量M/TEOS为0~0.15范围内，随着掺杂金属量的增加，膜的气体渗透速率增加，更重要的是H₂/CO₂选择性也有增加趋势。随着温度的升高，M/SiO₂膜的H₂渗透速率增大，H₂/CO₂选择性增大。压差对金属掺杂SiO₂膜H₂、CO₂渗透速率的影响较纯SiO₂膜有略微增大的趋势。随着水气陈化时间的延长，M/SiO₂膜的H₂渗透速率下降，H₂/CO₂选择性小幅升高，3d后达到相对稳定的状态。各SiO₂膜对不同气体的渗透体现了分子筛分的性能，金属的负载调变了微孔膜的表面特性和气体传输机制，增强了H₂的表面扩散作用，在一定程度上增加了H₂的渗透速率，提高了H₂/CO₂选择性，显示了更好的水气稳定性和再生性。它们对H₂/CO₂的分离机理为努森扩散+分子筛分+表面扩散。M/SiO₂膜的热再生效果良好。