科技成果

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成果名称: 基于微介孔分子筛限域的铂族金属-稀土复合材料上含氮/氧VOCs的氧化过程与反应机制

成果登记号: 9612023J0178

第一完成单位: 西安交通大学

联 系 人: 刘兴华

成果类型: 基础理论

成果体现形式 : 其他

应用行业: 科学研究和技术服务业

学科分类: 大气污染防治工程(610.3015)

完成人: 何炽

成果简介:

含氮/氧挥发性有机物(NVOCs/OVOCs)的大量排放对大气环境和人体健康造成严重威胁,其高效催化消除是目前的研究热点。项目通过原位合成、双模板、水热合成、共沉淀、浸渍等方法制备了Pd基微孔/-介孔分子筛、Pt/-介孔SiO2Au/多级孔ZSM-5AuK/多级孔ZSM-5等材料,阐明了典型工业NVOCs/OVOCs在催化剂上的反应机制,提出了催化剂性能和反应选择性调控策略,主要成果如下:

1)采用原位合成法制备了高比表面积高孔容Pd/微孔硅球及Pd/-介孔SBA-15材料,发现催化剂高比表面积有利于提供更多活性位点表面丰富微孔有利于正丁胺降解过程中NHxN2等含小分子逸散,抑制过度氧化生成NOx。相比微孔催化剂,微-介孔材料具更高的催化活性和更低的NOx产率。

2采用双模板剂法、水热合成法制备出高比表面积SiO2纳米棒,通过嫁接法、离子交换法对其进行后改性。发现Al加入使SiO2表面产生Brønsted酸位点,提升Pt分散度与稳定性,K掺杂平衡载体的电负性并极大增强了表面吸附氧移动能力。0.27wt.%Pt/KA-NRS可在170°C实现甲乙酮全转化(CO2选择性=90%)。采用乙二醇还原和共沉淀法将PtMn双金属活性位点负载于微-介孔SiO2纳米立方体上,结果表明Pt显著减弱Mn-O强度,促进晶格氧可移动性能,大幅抑制甲基乙烯基酮副产物生成,实现甲乙酮低温矿化,丙酮和乙醛是甲乙酮氧化主要中间产物。

3)研究进一步拓展至其他贵金属材料,采用乙二醇还原法和浸渍法制备了多级孔AuK/ZSM-5,发现多级孔中空结构极大提高了污染物扩散能力和反应传质性能,提升了活性位利用率。AuK间具有显著协同作用,K引入产生大量表面羟基促进丙酮氧化、增强了表面吸附氧迁移活化能力,同时对Au起锚定作用避免其团聚失活。甲酸酯是丙酮主要的氧化中间体,浸渍法得到的催化剂具有最优的丙酮降解性能。

         4研究为微介孔分子筛负载型贵金属材料上NVOCs/OVOCs的催化氧化提供了理论基础。研究结果以第一/通讯作者在Chem. Rev.ES&TACS Catal.Adv. Funct. Mater.Appl. Catal. B等国际刊物上发表SCI论文39篇,申请发明专利14项(授权5项),培养青年人才12名。