锂离子电池被认为是现阶段最具发展前途的电化学储能体系，经过近20年的研究与发展，其在民用、国防和航天等技术领域展示出巨大的应用价值。然而由于锂离子电池普遍采用石墨碳材料作为负极，其理论比容量（372mAh/g）偏低，制约了高比能量锂离子电池的发展。为克服这一问题，开发高比容量新型负极材料成为储能领域的研究热点。一维碳纳米管和二维石墨烯材料被认为是具有潜在应用价值的负极材料。然而其各自结构所带来的导电性缺陷，阻碍了两种材料比容量的进一步提高。为此，本项目提出碳纳米管/石墨烯三维复合结构概念，该结构的建立不仅可使原先在单个碳纳米管和石墨烯片层上的电子和离子传输顺利进行，而且由于有碳纳米管的桥接作用，石墨烯层与层之间的传输功能也可增强。本项目对该三维复合材料的化学气相沉积法制备及其它们作为锂离子电池电极材料时的电化学行为进行了研究。项目首先探索了不同形貌及结构碳纳米管和石墨烯材料可控生长的工艺条件，随后研究了石墨烯担载型催化剂前驱体的制备和储锂能力。在此基础上，着重对影响碳纳米管/石墨烯复合材料形成的参数如催化剂种类及通入方式、碳源种类、反应温度和反应时间等进行了探究，并以此为依据提出该复合材料的生长机理。在对多种不同形貌及结构的碳纳米管/石墨烯复合材料的电化学行为研究的基础上，结合理论计算结果揭示了这一复合结构与电化学性能的内在关系。本项目执行期间，探索出6种具有优异储锂性能的复合电极材料，其比容量均>500mAh/g，远高于石墨的理论比容量。