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成果名称: 二次碳气溶胶的形成、影响因素及其环境意义

成果登记号: 9612018J0027

第一完成单位: 中国科学院地球环境研究所

联 系 人: 汶玲娟

成果类型: 基础理论

成果体现形式 : 论文

技术领域: 环境保护与资源综合利用

应用行业: 科学研究和技术服务业

成果简介:

  自2003年以来多次组织了西安市PM2.5质量浓度及其化学组分的观测,获得了PM2.5较全面的理化组成特征, 提出西安城市PM2.5物质平衡构成特征,定量解析了各化学组分对PM2.5质量浓度贡献,为城市大气环境治理开展多源控制提供科学依据。针对西安不同类型污染事件,分析其组分、形貌及成因,为政府制定应对措施、精准治霾提供科学依据,并通过国家自然科学基金委的项目支持,开展了西安等城市的二次碳气溶胶研究。

  国内最早进行SOA研究探讨的文献见曹军骥在珠三角地区开展工作(Cao et al., 2003,2004),通过元素碳示踪法计算了广州、香港、深圳、珠海等地冬夏两季的SOC浓度水平和时空分布,冬季PM2.5粒子中SOC的浓度为2.9-18.6 μg m-3,平均为6.8μg m-3,占到了OC的42.6%,夏季PM2.5粒子中SOC的浓度为2.1-11.3μg m-3,平均为4.9μg m-3,占到了OC的51.3%。珠三角地区冬季SOC浓度高于夏季SOC浓度,但是夏季SOC在OC中的百分含量大于冬季的相应值。Dan等(2004)采用元素碳示踪法获得的北京SOC浓度为5.3-39.4 μg m-3, 占到了OC的43-72%;而Yang等(2005)估计的北京SOC浓度为9.1-12.3 μg m-3, 平均占到了OC的38%;Duan等(2005)估计的北京SOC浓度为9.2-12.4 μg m-3,占到了OC的40-64%。这些SOC的估计均是采用元素示踪法计算的,SOC存在较大的变化可能是由于(OC/EC)pri值估计的不同引起的。因此,本研究开展对SOC的深入研究,通过多种方法获得(OC/EC)pri的准确值以定量估计SOC的变化特征及其指示的意义,可获得很好的成果。

  本课题来源为国家自然科学基金面上项目,本研究主要通过在代表性大气观测站点进行为期二年的大气碳气溶胶、O3、气象要素的同步观测,获得逐月、逐日、及逐时(加强观测)的OC、EC、OC/EC 比值、8 个碳组分、O3 和气象参数的连续变化序列,主要通过元素碳示踪法确定SOA 浓度水平,准确测量高SOA 含量的日均、小时样品中水溶性有机碳,无机离子、40 余种二元羧酸的含量、100 余种有机物的含量、以及OC 和EC 的稳定和放射性同位素,并采集气体样品获得100 余种VOC 浓度,通过相关分析,建立SOA 与这些物种之间的统计关系,探讨SOA 形成方式与可能的机制;评估SOA 对气溶胶总质量浓度、OC/EC 比值升高、大气能见度的贡献份额,以及SOA 与无机物种在二次形成过程中的耦合演化机制;为在其它区域开展类似研究积累经验,也为建立城市大气碳气溶胶污染的治理对策提供科学依据。

  通过如下4种方法确定不同地点、不同季节一次排放源的OC/EC比值:最小值法;最低5-10%的OC/EC比值回归法;小时浓度值法;PMF(正矩阵因子分析);通过拉格朗日轨迹模型(SOAM)方法与100多种有机气溶胶种类的源解析,获得SOA浓度水平,并与元素碳示踪法获得的SOA浓度进行比较,以准确评估大气中SOA的分布水平;建立SOA与O3、不同VOC种类、温度、湿度、太阳辐射、风速的统计联系,并与高SOA样品中可能是二次形成的二元羧酸、有机物物种进行相关分析,探讨环境因素对这些物种形成的控制机理与影响程度。

本研究获得的主要结论如下:1)研究了城市大气碳气溶胶的理化特征,定量计算了二次碳气溶胶的贡献量,并评价其可能的气候意义;2)获得了城市大气中29种二元羧酸的组成与含量水平,首次建立起其与二次碳气溶胶的相关关系;3)夏季城市大气二次碳气溶胶形成受大气臭氧浓度影响明显,冬季受温度影响明显。总共发表论文26 篇,其中SCI 论文17 篇,含高影响因子SCI 论文9 篇(IF>2.0),核心期刊论文9 篇。